Spectroscopie Mössbauer : traitement des données expérimentales

Résumé du document

La méthode d'analyse consiste à réaliser un ajustement sur un ordinateur entre données expérimentales et calculées. La technique est toujours semblable : le spectre Mössbauer est approché au mieux par une somme de pics lorentziens définis par des paramètres (position, amplitude, largeur) qui sont ajustés par une méthode de moindres carrés (...)

Extraits

[...] fs = facteur de Lamb-Mössbauer de la source, = distribution de fréquence des rayons gamma de la source animée d'une vitesse ta(ω) est fonction de la section efficace d'absorption σ(ω) selon la relation ta(ω) =n.d.fa.σ(ω) où n = nombre de noyaux absorbeurs, d = épaisseur de l'absorbeur, fa = facteur de Lamb-Mössbauer de l'absorbeur et σ(ω)=σ0.a( ω) avec σ0 le maximum de section efficace d'absorption. T = n.σ.fa.σ0 représente alors l'épaisseur effective de l'absorbeur. Dans l'approximation lorentienne : P(ν) = B(ν)[1-ΣLor(ν)] Où ΣLor(ν) est une somme de lorentziennes. Lorsque les pics d'absorption sont nettement résolus (cas de l'étain ou du fer) l'approximation lorentzienne sera suffisante. Dans tous les cas la qualité de l'affinement est contrôlée par des tests χ2 et misfit[2]. [...]

[...] La méthode d'analyse consiste à réaliser un ajustement sur un ordinateur entre données expérimentales et calculées. La technique est toujours semblable : le spectre Mössbauer est approché au mieux par une somme de pics lorentziens définis par des paramètres (position, amplitude, largeur) qui sont ajustés par une méthode de moindres carrés. Il est souvent nécessaire d'introduire entre ces paramètres des contraintes qui résultent de relations entre positions, amplitudes ou largeurs. Ceci est rendu indispensable si le chevauchement de plusieurs ensembles de pics non résolus existe ou si le rapport signal sur bruit est trop faible. [...]

[...] Références K. Ruebenbauer et T. Birchall, Hyperfine Interactions (1979) 175. S.L. Ruby, Mössbauer effect methodology ed. I.J. Gruverman and C.W. Seidel Plenum Press, New York (1973) 263. [...]

[...] Evaluation expérimentale du facteur LambMössbauer. L'étude d'un échantillon en fonction de la température permet l'extraction de la masse effective vibrante Meff et de la température Mössbauer θM du site Mössbauer considéré. Le traitement des données fait généralement apparaître une dépendance linéaire du déplacement isomérique et de l'absorption avec la température. En traçant δ(T) et ln il est possible de remonter à Meff, θM et surtout fLM(T) qui représente la fraction sans recul qu'il faut absolument connaître si l'on doit dénombrer ou quantifier des mélanges de phases ou d'espèces présentent dans le spectre mesuré à une température donnée. [...]

[...] On peut voir sur le spectre différence qu'il existe de l'information autour de 0 mm/s. On ajoute alors un second doublet dans le fichier DON5SIT et on laisse libre la contribution du site 1 (paramètre 33 à Le χ2 est amélioré dans ce cas. Mais on peut encore améliorer l'ajustement car sur le spectre différence on distingue un problème de largeur de raie que l'on avait maintenu constante jusqu'à maintenant. L'affinement des paramètres conduit à un déplacement isomérique IS1= 1.22 mm/s, un éclatement quadrupolaire QS1= 2.975 mm/s et une largeur de raie GAM1= 0.32 mm/s pour le doublet majoritaire qui représente A1= de l'absorption totale. [...]